Abstract
Magnesium is considered one of the most promising materials for reversible hydrogen storage, because it has high storage capacity. However, the high thermodynamic stability of magnesium hydride is unfavorable for dehydrogenation processes. Understanding the bonding nature of Mg and H is essential for improving its dehydrogenation performance. Therefore, the charge density distribution in MgH2 was measured. Charge density is typically investigated by X-ray diffraction, but the diffraction intensity from hydrogen atoms is very weak. So far, analyzing the hydrogen in metal hydrides by X-ray diffraction has been difficult. We have overcome this difficulty with precise powder diffraction measurement by synchrotron radiation, which is a highly-brilliant X-ray source. The charge density was analyzed by the MEM/Rietveld method from the measurement data. The results show weak covalent bonds between Mg and H as well as between H and H. The charge density in the interstitial region is extremely low, which denies the existence of metallic bonding. As a result of estimation of the number of electrons within the sphere around the Mg and the H atoms, the ionic charge in MgH2 was represented as Mg1.91+H0.26-. We experimentally revealed that the crystal of MgH2 is stabilized by ionic and weak covalent bonding. We consider that its ionic bonding must be made weaker in order to improve the dehydrogenation performance of MgH2
چکیده
منیزیم یکی از نویدبخش ترین مواد برای ذخیره بازگشت پذیر هیدروژن است زیرا ظرفیت ذخیره سازی بالایی دارد. با این همه پایداری ترمودینامیکی بالای هیدرید منیزیم برای فرآیندهای هیدروژن ردایی مناسب نیست. درک ماهیت پیوندی Mg و H برای بهبود عملکرد هیدروژن زدایی آن ضروری است. بنابراین توزیع چگالی بار در MgH2 اندازه گیری شد. چگالی بار معمولا به وسیله پراش پرتو ایکس بررسی می شود ولی شدت پراش از اتم های هیدروژن بسیار ضعیف است. تاکنون آنالیز هیدروژن در هیدرید های فلزی به وسیله پراش ایکس دشوار بوده است. ما با اندازه گیری دقیق پراش توسط تابش سینکروترون که یک چشمه پرتو ایکس بسیار درخشان است، بر این مشکل غلبه می کنیم. چگالی بار به وسیله روش MEM/ ریتولد از داده های تجربی آنالیز شد. نتایج پیوندهای کوالان ضعیفی را بین Mg و H و نیز بین H و H نشان می دهند. چگالی بار در ناحیه درون شبکه ای به شدت کم است که وجود پیوند فلزی را رد می کند. درنتیجه ی تخمین تعداد الکترون های درون کره در اطراف اتم های Mg و H ، بار یونی در MgH2 به صورت Mg1.91+ H0.26- نمایش داده شد. ما به طور تجربی نشان دادیم که کریستال MgH2 به وسیله پیوند یونی و پیوند کوالان ضعیف پایدار می شود. ما درمی یابیم که پیوند یونی باید ضعیف تر باشد تا عملکرد هیدروژن زدایی MgH2 بهبود یابد.
1-مقدمه
هیدروژن یکی از گزینه های اول برای منابع انرژی پاک به شمار می رود. فناوری جدید نظری سلول های سوختی، ذخیره سازی هیدروژن و غیره توسعه یافته تا از هردوژن بهره برداری کنند. بخصوص ذخیره سازی هیدروژن یک تکنولوژی اساسی می باشد. در حال حاضر مواد جدید ذخیره ساز هیدروژن در حال بررسی و ساختند (1). آلیاژهای ذخیره سازی هیدروژن ویژگی های مناسبی را برای ذخیره سازی ایمن و موثر هیدروژن دارند. با این حال آلیاژهای فلزی معمولی میزان ظرفیت ذخیره سازی هیدروژن پایینی به ازای واحد وزن دارند (حدود 2 درصد جرمی در آلیاژ T-V-Cr) که برای استفاده عملی در یک وسیله سلول سوختی کافی نیست...